单分子振动表征金属表面异源体-金属相互作用中的结合几何效应
介观与纳米尺度物理
2025-04-08 v1
摘要
异源体-金属结合受由 sigma 捐赠和 pi 反捐献决定，这影响异源体伸缩振动模的能量——这是探测配体-金属相互作用的特征探针。虽然在分子异源体-金属系统中结构与光谱之间存在广泛关联，但异源体与金属晶体表面的相互作用尚不为人所了解，因为配体常以各种几何方式结合。传统的振动光谱学，如红外光谱和拉曼光谱，缺乏分子尺度的分辨率，难以区分这些非均匀构型。相比之下，基于扫描隧道显微镜的电子隧穿谱 (STM-IETS) 能够直接可视化配体吸附几何及其振动特征。本研究使用 STM-IETS 考察了铜表面吸附的 m-二苯丙酰胺异源体配体，发现 Cu(100) 表面的吸附几何引起显著的异源体伸缩频率位移，即使替换为 Ag(111) 也会产生更大的位移。密度泛函理论确认，这一位移源于异源体-金属结合的原子尺度变异。该研究阐明了原子尺度结合如何影响异源体配体的振动特征——这在理解异源体-金属相互作用中常被忽视。
引用
@article{arxiv.2504.03945,
title = {Single-Molecule Vibrational Characterization of Binding Geometry Effects on Isocyanide-Metal Interactions},
author = {Liya Bi and Zhe Wang and Krista Balto and Andrea R. Tao and Tod A. Pascal and Yanning Zhang and Joshua S. Figueroa and Shaowei Li},
journal= {arXiv preprint arXiv:2504.03945},
year = {2025}
}