单体 LHCII 的单分子光谱学：实验与理论

我们推导了弱光相互作用的多能级开放量子系统激发态动力学的近似运动方程，以描述荧光探测的单分子光谱。基于 Frenkel 激子理论，我们构建了高等植物 LHCII 复合物的叶绿素部分及其与先前提出的以叶黄素分子 Lut 1 形式存在的激发猝灭剂相互作用的模型。所得描述在单分子光谱相关的广泛时间尺度（即从皮秒到分钟）上均有效。通过比较单体 LHCII 的系综与单分子光谱模拟与实验，证明了这些方程的有效性。利用 LHCII 蛋白质的构象变化作为开关机制，模拟了单个 LHCII 复合物的强度和光谱时间轨迹，并复现了实验统计分布。基于我们的模型表明，在关于其与叶绿素相互作用的合理假设下，Lut 1 可在 LHCII 中充当高效的荧光猝灭剂。