由 sp2 共轭端基驱动的碳原子线中的半导体-金属转变
介观与纳米尺度物理
2018-03-13 v1
摘要
合成了新型双(联苯)封端聚炔，以研究由 π-共轭 sp² 端基封端的 sp-杂化碳原子线 (CAWs) 的电子和光学性质的调控。对这些体系的拉曼光谱和表面增强拉曼光谱 (SERS) 研究以及密度泛函理论 (DFT) 计算揭示了结构变化：当线与金属纳米粒子相互作用时，由于电荷转移的发生，结构从具有交替单-三键的类聚炔型转变为具有更均等化键的类累积烯型。聚炔具有半导体电子性质，而更均等化的体系趋向于类累积烯结构，其特征是近乎金属的行为。通过对一系列由不同共轭端基封端的 CAWs 进行系统的 DFT 计算，研究了驱动半导体-金属转变的可能性，结果表明，仅通过使用扩展的 π-共轭 sp² 碳端基并不能简单地实现对 sp-碳链的结构、电子和振动性质向金属线的调控，而是需要对端基进行恰当的化学设计并控制电荷转移。这些结果为设计具有可调性质的新型 sp-sp² 杂化碳纳米体系提供了有用的指导，其中类石墨烯和类聚炔域紧密互连。调控材料最终电子或光学响应的能力使得这些杂化 sp-sp² 体系对于未来的全碳基科学与技术具有吸引力。
引用
@article{arxiv.1612.06605,
title = {Semiconductor-to-metal transition in carbon-atom wires driven by sp2 conjugated endgroups},
author = {Alberto Milani and Matteo Tommasini and Valentino Barbieri and Andrea Lucotti and Valeria Russo and Franco Cataldo and Carlo S. Casari},
journal= {arXiv preprint arXiv:1612.06605},
year = {2018}
}
备注
23 pages, 6 figures