化学计量与缺陷 SrMnO$_3$ 的自洽位点依赖 DFT+$U$ 研究

我们提出了一种用于复杂过渡金属氧化物缺陷 DFT+$U$ 计算的自洽位点依赖 Hubbard $U$ 方法，采用通过线性响应理论计算的 Hubbard 参数。缺陷的形成会在局部扰动其附近 Hubbard 位点的化学环境，导致不同位点具有不同的 Hubbard $U$ 参数。以 SrMnO$_3$ 中的氧空位为模型体系，我们研究了 $U$ 对化学环境的依赖关系，并考察了其对缺陷块体及应变薄膜结构的结构、电子与磁学性质的影响。结果表明，相较于使用经验 $U$ 的 GGA 或 GGA+$U$ 计算，自洽 $U$ 改进了对化学计量块体 SrMnO$_3$ 的描述。对于缺陷体系，$U$ 随 Hubbard 位点距缺陷的距离、其氧化态以及块体结构的磁相而变化。考虑这种依赖性，进而影响所计算的缺陷形成能以及预测的应变和/或缺陷诱导的磁相变，尤其在缺陷产生时材料带隙中出现占据的局域态时更为显著。