多光子系统中激发能量传输动力学的自洽方法

正在积极发展用于研究浸�于结构化玻色环境中分子聚集体中生子输运的计算可达且可靠的（尽管近似的）方法。超越量子母方程记忆核的低阶（布朗）近似，通常会导致复杂且可能发散的表达式。我们从布朗近似下的记忆核开始，认识到量子母方程可视为Green函数理论的Dyson方程，提出了自洽布朗近似，对生子-环境相互作用的记忆核级数进行求和。我们的表述在Liouville空间和频率域中，处理任意生子-环境光谱密度。在与过阻尼振子环境耦合的分子二体中，我们得出结论，自洽循环显著改进了布朗近似下的能量传输动力学。自洽布朗近似下的动力学结果与层次方程运动的解在广泛参数范围内（包括强生子-环境相互作用、慢环境和低温等最具挑战性的情形）良好一致。这由纯失相模型中相干-失相动力学的解析考虑所解释。我们发现，对于由低阻尼振子调谐（或非调谐）生子能隙所调制的能量传输，自洽布朗近似表现良好（不佳）。尽管如此，对于在现实环境中包含低阻尼连续谱和低阻尼振子的Fenna-Matthews-Olson复合体七站模型，自洽布朗近似仍能合理描述生子动力学。