在结构化和非结构化环境中的能量转移：超越 Born-Markov 近似的主方程
化学物理
2016-04-05 v2 介观与纳米尺度物理
量子物理
摘要
我们探索了耦合到结构化和非结构化振子环境的分子二聚体系统中的激子能量转移动力学。通过扩展 [J. Iles-Smith, N. Lambert, and A. Nazir, Phys. Rev. A 90, 032114 (2014)] 中发展的反应坐标主方程技术，我们超越了常用的 Born-Markov 近似，以纳入系统-环境关联及由此产生的非马尔可夫动力学效应。我们得到了欠阻尼和过阻尼振子环境的能量转移动力学，其在广泛参数范围内与数值层级运动方程完全吻合。此外，我们表明在反应坐标模型的半经典极限下可能得到的 Zusman 方程往往无法描述正确的动力学行为。这证明了当 Born-Markov 近似不再成立时，必须恰当考虑系统与其环境之间生成的量子关联。最后，我们将反应坐标形式应用于同时包含欠阻尼（即尖锐峰值）和过阻尼（宽）组分的结构化环境情形。我们发现，尽管与非结构化环境相比可获得二聚体能量转移速率的增强，但其大小对二聚体-峰值共振条件以及欠阻尼和过阻尼贡献的相对强度都相当敏感。
引用
@article{arxiv.1511.05181,
title = {Energy transfer in structured and unstructured environments: master equations beyond the Born-Markov approximations},
author = {Jake Iles-Smith and Arend G. Dijkstra and Neill Lambert and Ahsan Nazir},
journal= {arXiv preprint arXiv:1511.05181},
year = {2016}
}
备注
14 pages, 11 figures. v2 - close to published version