超越分子结中的 Marcus 理论与 Landauer-Buttiker 方法。II. 一种自洽 Born 方法
化学物理
2020-02-18 v2 介观与纳米尺度物理
摘要
Marcus 与 Landauer-Buttiker 透过分子结的电荷输运方法描述了两种截然不同的电子传导机制。在先前工作中，我们展示了如何通过将寿命展宽纳入二阶量子主方程，在单能级情形下统一这些电荷输运理论。此处，我们本着自洽 Born 近似的精神纳入寿命展宽，扩展了先前处理。通过将两种理论与数值收敛的层级运动方程（HEOM）结果比较，我们证明我们新颖的自洽方法纠正了早期框架的缺陷，这些缺陷尤其在相对较强的电-振耦合情形下存在。我们还讨论了此处发展的理论简化为早期工作中广义理论的情形。最后，通过考虑我们新自洽处理的高温极限，我们展示了寿命展宽如何也能自洽地纳入 Marcus 理论。总体而言，我们证明自洽方法构成了对分子传导更精确的描述，同时保留了早期框架大部分的概念简洁性。
引用
@article{arxiv.1912.11003,
title = {Beyond Marcus theory and the Landauer-Buttiker approach in molecular junctions. II. A self-consistent Born approach},
author = {Jakub K. Sowa and Neill Lambert and Tamar Seideman and Erik M. Gauger},
journal= {arXiv preprint arXiv:1912.11003},
year = {2020}
}
备注
Version accepted in J. Chem. Phys