理解弱耦合单分子结中的共振电荷输运
介观与纳米尺度物理
2019-10-15 v3 化学物理
摘要
自单分子电子学诞生以来，非共振电荷通过分子结的输运已被广泛研究，并且在非相互作用 Landauer 框架内现已得到充分理解。相反，对共振输运 regime 获得定性与定量理解已被证明更为困难。在此，我们研究基于石墨烯的锌卟啉结中的共振电荷输运。我们通过实验证明了非相互作用 Landauer 理论以及传统的单模 Franck-Condon 模型的不适用性。相反，我们将整体电荷输运建模为一系列非绝热电子转移，其速率取决于外球与内球振动相互作用。我们表明，我们分子结的输运性质由电子-电子与电子-振动耦合共同决定，并且对与更广阔局域环境的相互作用敏感。此外，我们评估了核隧穿的重要性，并检验了半经典 Marcus 理论作为分子器件中电荷输运描述的适用性。
引用
@article{arxiv.1812.07562,
title = {Understanding resonant charge transport through weakly coupled single-molecule junctions},
author = {James O. Thomas and Bart Limburg and Jakub K. Sowa and Kyle Willick and Jonathan Baugh and G. Andrew D. Briggs and Erik M. Gauger and Harry L. Anderson and Jan A. Mol},
journal= {arXiv preprint arXiv:1812.07562},
year = {2019}
}
备注
version accepted in Nature Communications; SI available at https://researchportal.hw.ac.uk/en/publications/understanding-resonant-charge-transport-through-weakly-coupled-si