基于贝叶斯回归分析计算离子导体的塞贝克系数

我们提出了一种新方法，基于线性响应的 Green-Kubo 理论和贝叶斯回归分析，利用相对较短的平衡分子动力学模拟来评估电解质中的离子塞贝克系数。通过利用 Wishart 矩阵非对角元素的概率分布，我们开发了一种一致且无偏的塞贝克系数估计量，其统计不确定性在长时间极限下可任意减小。为验证该方法的有效性，我们在使用经验力场对熔融 $\mathrm{CsF}$ 进行的大量平衡分子动力学模拟中对其进行了基准测试。随后，我们利用该程序，使用在从头算数据上训练的神经网络力场，在一系列压力 - 温度条件下计算了熔融 $\mathrm{NaCl}$、$\mathrm{KCl}$ 和 $\mathrm{LiCl}$ 的塞贝克系数。