锌 - 韦达唑配合物中的 $S$ = 1/2 铁磁 - 反铁磁交替海森堡链

我们成功合成了锌 - 韦达唑配合物 [Zn(hfac)$_2$]$\cdot$($o$-Py-V) [hfac = 1,1,1,5,5,5-六氟乙酰丙酮；$o$-Py-V = 3-(2-吡啶基)-1,5-二苯基韦达唑]，这是一种具有 $S$ = 1/2 铁磁 - 反铁磁交替海森堡链 (F-AF AHC) 的理想模型化合物。$Ab$ $initio$ 分子轨道 (MO) 计算表明，两个主导相互作用 $J_{\rm{F}}$ 和 $J_{\rm{AF}}$ 在该化合物中形成了 $S=1/2$ F-AF AHC。该化合物的磁化率和磁比热在约 1 K 以下表现出热激活行为。此外，观测到其磁化曲线直至饱和场，直接指示了 0.5 T 的零场激发能隙。这些实验结果为 Haldane 能隙的存在提供了证据。我们通过 $|J_{\rm{AF}}/J_{\rm{F}}|$ = 0.22 的量子蒙特卡洛计算，基于 $S=1/2$ F-AF AHC 成功解释了这些结果。$ab$ $initio$ MO 计算还指示了弱的反铁磁链间相互作用 $J'$，且耦合的 F-AF AHC 形成了蜂窝状晶格。计算了 Haldane 能隙对 $J'$ 的依赖性，并确定 $J'$ 的实际值小于 0.01$|J_{\rm{F}}|$。