旋转软模与八面体变形：硝化盐材料超低热导率的设计原则
材料科学
2026-02-20 v1
摘要
我们确立了硝化盐钙钛矿及相关八面体框架材料中超低晶格热导率源于两种互补的机制：(i) 卤素-卤素促进的旋转软模如何重塑低频谱振动谱并加剧声子散射；(ii) 静态八面体变形如何进一步增强各向异性并减少声子寿命。通过对 CsPbBr3 的第一性原理计算，我们展示了 Br-Br 相互作用诱导的旋转软模如何使声子谱去重并增强三、四声子散射，显著抑制类粒子热导率 (kappa_p)。独立地，静态八面体变形通过放大各向异性而不影响类波动热导率 (kappa_c)，从而进一步降低 kappa_p。基于这些机制洞察，我们引入几何变形因子 rho，进行高通量筛选，首先筛选具有卤素配位八面体构件的材料（确保存在旋转软模），再识别变形显著的材料。该策略发现 TaGaI8 的超低 kappa_L 为 0.11 W/mK（室温）。本工作将卤素-卤素促进的旋转软模和八面体变形确立为八面体结构硝化盐材料（包括延伸框架和分子簇构型）的可迁移设计原则，以发现超低 kappa_L 材料。
引用
@article{arxiv.2602.17147,
title = {Rotational Soft Modes and Octahedral Distortion as Design Principles for Ultralow Thermal Conductivity in Halide Materials},
author = {Yu Wu and Luman Shang and Yufan Liu and Shuming Zeng and Liujiang Zhou and Hao Zhang and Chenhan Liu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2602.17147},
year = {2026}
}