亚价键诱导的声子硬化与巨型非谐性：来自BeO的计算
材料科学
2025-11-17 v1
摘要
寻找内在低热导率()的材料对于能源应用至关重要，但常规描述符往往无法捕捉键合与晶格动力学之间复杂相互作用。本文采用第一性原理计算方法对比了共价锡晶型(zb)和亚价键岩盐型(rs)BeO的热力学输运。我们发现rs-BeO中的亚价键增强了晶格非谐性，激活了多声子散射通道，抑制了声子输运。这导致其在300 K时热导率仅为24 W m K，与zb相变BeO的357 W m K形成鲜明对比。准确地对此类强非谐系统进行建模需要显式包含温度依赖的声子重整和四声子散射。这些贡献在zb-BeO中可以忽略不计，但对于rs-BeO中严格抑制的进行高精度计算至关重要。最后，我们确定了三个关键指标来指导发现亚价键、初始金属材料的搜索：(i) NaCl型晶体结构，(ii) 大Gruneisen参数()，以及(iii) Lyddane-Sachs-Teller关系的失效。这些发现提供了关于亚价键如何抑制热输运的微观见解，并为识别有前景的热电和相变材料提供了预测框架。
引用
@article{arxiv.2511.11443,
title = {Metavalent Bonding-Induced Phonon Hardening and Giant Anharmonicity in BeO},
author = {Xuejie Li and Yuzhou Hao and Yujie Liu and Shengying Yue and Xiaolong Yang and Turab Lookman and Xiangdong Ding and Jun Sun and Zhibin Gao},
journal= {arXiv preprint arXiv:2511.11443},
year = {2025}
}