强键合固体中的声子-声子相互作用：选择定则与高阶过程

我们表明，即便在强键合晶体中，常用的声子-声子相互作用最低阶理论也常无法准确描述非谐声子衰减率与热导率（$\kappa$）。将包含最低阶三声子与高阶四声子过程的第一性原理理论应用于十七种闪锌矿半导体，我们发现最低阶理论严重高估了其中许多材料的实测$\kappa$，而纳入四声子散射后与测量结果吻合显著改善。我们确定了关于三声子过程的新选择定则，有助于从最低阶理论预测的非谐声子衰减率异常微弱并与四声子过程竞争的角度解释诸多此类失效。我们还表明，含硼（B）、碳（C）或氮（N）原子的闪锌矿化合物具有异常微弱的四声子散射，远弱于不含B、C或N原子的化合物。这一新认识有助于解释立方砷化硼、磷化硼与碳化硅等几种技术上重要材料中的超高$\kappa$。同时，它不仅使得在不含B、C或N原子的材料中实现高$\kappa$的可能性渺茫，也提示在未来的许多研究中可能有必要纳入四声子过程。我们的工作为固体中非谐过程的本质提供了新见解，并证明了高阶声子-声子相互作用在评估材料热学性质方面具有广泛重要性。