五元与六元散射的首 principles 理论
材料科学
2025-12-23 v2 计算物理
摘要
尽管更高阶的声子散射（超越四阶）在强非谐材料的高温下具有潜在重要性，但仍 largely 未被探索。我们发展了基于图解法的Green函数技术的首 principles 计算五元与六元散射理论，系统研究了从室温到接近熔点的数态、MgO和BaO中的多声子相互作用。计算结果显示，材料行为差异显著：虽然在即使在高温下五元与六元散射在Si中仍可忽略，但在MgO的熔点（3100~K）附近以及BaO的中等温度（1200~K）变得越来越重要。最令人惊讶的是，在BaO的熔点（2100~K）附近，五元与六元散射强度超过三元与四元散射，导致晶格热导率下降超过50%。我们表明，更高阶相互作用强度主要由原子力常数决定，尽管MgO和BaO的晶体结构相同，BaO的五元与六元散射率却超过MgO一个数量级，这源于来自软化谐波相互作用引起的更大散射相位空间。我们的工作为强非谐材料及高温下的晶体动力学和热传导提供了理论洞见。
引用
@article{arxiv.2507.09918,
title = {First-Principles Theory of Five- and Six-Phonon Scatterings},
author = {Yi Xia},
journal= {arXiv preprint arXiv:2507.09918},
year = {2025}
}