基于第一性原理的固体中多声子漫散射：在层状晶体与二维材料中的应用
材料科学
2021-11-16 v2
摘要
时间分辨漫散射实验因其在具有全动量分辨率下揭示晶格振动非平衡动力学的潜力而受到越来越多的关注。尽管在基于单声子散射解释实验数据方面已取得进展，但对单个声子作用的理解有时会受多声子激发的干扰。在文献 [{\it arXiv:2103.10108}] 中，我们引入了从第一性原理计算固体全声子非弹性散射强度的严格方法。在本工作中，我们详细描述其实现，并表明通过利用晶体的平移与时间反演对称性可高效捕捉多声子相互作用。我们通过计算单层二硫化钼（MoS）、块体 MoS 与黑磷（bP）的散射图样展示了其预测能力，并与我们测得的热电子漫散射结果高度吻合。值得注意的是，我们的结果表明多声子激发在 bP 的多个布里渊区中占主导，而在 MoS 中作用较弱。我们针对各体系展开分析，考察单个原子与原子间振动运动对漫散射信号的影响。我们进一步通过计算二维 MoSe2、WSe2、WS2、石墨烯与 CdI2 的全声子散射图，展示了该方法的高通量能力，并分别阐释了多声子过程的作用。作为附带说明，我们表明特殊位移法可重现精确生成全声子漫散射图样的热畸变构型。
引用
@article{arxiv.2104.07900,
title = {Multi-phonon diffuse scattering in solids from first-principles: Application to layered crystals and 2D materials},
author = {Marios Zacharias and Hélène Seiler and Fabio Caruso and Daniela Zahn and Feliciano Giustino and Pantelis C. Kelires and Ralph Ernstorfer},
journal= {arXiv preprint arXiv:2104.07900},
year = {2021}
}