金属间笼合物中的热导率：第一性原理视角

诸如 Ba$_8$Ga$_{x}$Ge$_{46-x}$ 和 Ba$_8$Al$_{x}$Si$_{46-x}$ 的无机笼合物通常表现出极低的热导率。对这一重要性质的定量计算描述已被证明是困难的，部分归因于大的原胞、无序的作用，以及电子载流子和声子都对输运有贡献这一事实。在此，我们系统分析了 Ba$_8$Ga$_{x}$Ge$_{46-x}$ 和 Ba$_8$Al$_{x}$Si$_{46-x}$ 中与客体物种相关的低频模（“振子模”）的温度和组分依赖性，以及化学计量比 Ba$_8$Ga$_{16}$Ge$_{30}$ 中的热输运。为此，我们通过温度依赖的有效原子间力常数（TDIFCs）来考虑声子-声子相互作用，我们发现这对于准确描述热导率的晶格部分至关重要。虽然热导率分析通常很大程度上聚焦于振子模，但此处表明在室温下 $\hbar\omega\gtrsim\,10\,\text{meV}$ 的模占了晶格热输运的 50%。最后，计算了热导率的电子贡献，显示 Wiedemann-Franz 定律仅近似成立。因此，在分离实验数据的电子与晶格贡献时，采用正确的前置因子至关重要。