高压下 CaF$_{2}$ 的热导率

我们利用第一性原理计算和基于机器学习的原子间势，研究了三种 CaF$_{2}$ 多形体在高达 30 GPa 压力下的热输运性质。晶格热导率 $\kappa$ 通过迭代求解线性化玻尔兹曼输运方程（BTE）并考虑三声子散射计算得出。总体上，$\kappa$ 随压力近似线性增加，并且我们表明，最近发现的具有 $P\bar{6}2m$ 对称性的 $\delta$ 相以及先前已知的 $\gamma$-CaF$_{2}$ 高压相具有显著低于常压热力学立方萤石（$Fm\bar{3}m$）结构的晶格热导率。我们认为这两种高压相较低的 $\kappa$ 主要源于声学模对 $\kappa$ 的贡献较小，这是其小群速度所致。我们进一步表明，在高温下 $P\bar{6}2m$ 和 $Pnma$ 结构的声子平均自由程非常短，并借助 Cahill-Pohl 模型评估这些域中热导率的下限。