I 型无机笼状化合物中的非谐晶格动力学与热输运
材料科学
2022-02-16 v1
摘要
通过考虑势能面的温度依赖采样和四次声子重整化，由第一性原理计算获得了 I 型填充式无机笼状化合物 Ba8Ga16Ge30 和 Sr8Ga16Ge30 的非谐声子性质。由于客体原子与主体晶格结合较弱，所得客体模随温度发生强烈重整化，在 Sr8Ga16Ge30 中室温下刚度增加多达 50%。尽管两种笼状化合物中客体原子均位于笼中心，计算得到的声子频率及相关热均方位移与实验相当。在 50–300 K 温度范围内，考虑三声子散射过程和多通道热输运，获得了晶格热导率。相干输运通道的贡献在室温下显著（在 Ba8Ga16Ge30 和 Sr8Ga16Ge30 中分别为 13% 和 22%），但不足以解释 Sr8Ga16Ge30 中实验观测到的类玻璃热输运。
引用
@article{arxiv.2110.13183,
title = {Anharmonic lattice dynamics and thermal transport in type-I inorganic clathrates},
author = {Shravan Godse and Yagyank Srivastava and Ankit Jain},
journal= {arXiv preprint arXiv:2110.13183},
year = {2022}
}