铅碘基钙钛矿中甲基铵分子的室温动态关联：第一性原理分子动力学视角
材料科学
2017-01-04 v3
摘要
铅有机金属卤化物钙钛矿太阳能电池的高效率引发了关于甲基铵(MA)分子在 Pb-I 框架中作用的诸多疑问。实验表明，尽管 MA 分子带有固有偶极矩，它们仍能在室温下“自由”旋转。我们进行了大超胞（2592 个原子）有限温度第一性原理分子动力学计算，以研究框架中分子间的关联。我们观测到了分子偶极子的潜在长程反铁电序。相邻分子间的动态关联在中间温度相的室温附近呈现最大值。在此相中，旋转足够缓慢，得以通过 Pb-I 笼（部分）与邻近分子耦合。这导致了相邻分子的集体运动，其中笼起到媒介作用。在更低和更高温度下，运动的相关性较弱。
引用
@article{arxiv.1608.04991,
title = {Room temperature dynamic correlation between methylammonium molecules in lead-iodine based perovskites: An ab-initio molecular dynamics perspective},
author = {Jonathan Lahnsteiner and Georg Kresse and Abhinav Kumar and D. D. Sarma and Cesare Franchini and Menno Bokdam},
journal= {arXiv preprint arXiv:1608.04991},
year = {2017}
}