杂化卤化物钙钛矿太阳能电池中移动的是什么？

采用钙钛矿晶体结构的有机-无机半导体已经扰乱了当代光伏研究的格局。在本文中，我们讨论了甲基铵碘化铅(CH$_3$NH$_3$PbI$_3$)和甲脒碘化铅([CH(NH$_2$)$_2$]PbI$_3$)的内部运动，涵盖：(i) 立方八面体空腔中的分子旋转-摆动；(ii) 大电子和空穴极化子的漂移与扩散；(iii) 带电离子缺陷的输运。这些过程产生了一系列对于光伏材料而言非常规的性质，包括频率依赖的介电常数、低电子-空穴复合率以及电流-电压滞回。多尺度模拟——借鉴电子结构、第一性原理分子动力学和蒙特卡洛技术——已与中子散射和超快振动光谱相结合，以界定这些运动的性质和时标。近期关于这些材料中电子输运与离子输运同时发生的实验证据和理论模型已被提出，表明它们是混合模式导体，类似于为电池和燃料电池应用开发的金属氧化物钙钛矿。我们阐明了这些效应对光伏作用的影响。杂化钙钛矿中发现的时间行为使得材料表征对测量的时间和长度尺度以及每个样品的历史具有敏感性。它也为精确的材料和器件模拟带来了重大挑战。在此，我们批判性地讨论了动态过程的原子尺度起源。