光致振动驱动卤化铅钙钛矿中的超快结构畸变
化学物理
2020-04-13 v1 材料科学
摘要
有机-无机钙钛矿在其光电子学应用中已展现出巨大前景。这类材料的成功取决于各种微观现象之间复杂的相互作用。光激发后有机阳离子与无机亚晶格的结构动力学被假设对材料性质有直接影响，从而影响整体器件性能。在此，我们利用二维(2D)电子光谱揭示了甲铵(MA)碘化铅钙钛矿中脉冲激发的振动模式，这些模式在光激发后驱动结构畸变。对所测数据的振动分析使我们能够直接监测 MA 阳离子沿无机亚晶格振动相干性的摆动运动的时间演化。对观测到的振动相干性进行小波分析揭示了这两类声子之间的相互作用。它揭示了在约 300 fs 内 MA 阳离子摆动相干运动的产生，并伴随无机亚晶格骨架运动的相干演化。我们采用含时密度泛函理论(TDDFT)研究光激发过程中 MA 阳离子与无机亚晶格的原子运动。TDDFT 计算支持我们关于 MA 阳离子中摆动运动相干产生的实验观测，并突出了 MA 阳离子与无机亚晶格之间非谐相互作用的重要性。我们的计算预测了光致振动相干性从 MA 阳离子向无机亚晶格的转移，这驱动骨架运动形成极化子态，导致载流子长寿命。该工作可能为下一代太阳能电池材料的设计原则提供新思路。
引用
@article{arxiv.2004.04970,
title = {Photoinduced Vibrations Drive Ultrafast Structural Distortion in Lead Halide Perovskite},
author = {Hong-Guang Duan and Vandana Tiwari and Ajay Jha and Golibjon R. Berdiyorov and Alexey Akimov and Oriol Vendrell and Pabitra K. Nayak and Henry J. Snaith and Michael Thorwart and Zheng Li and Mohamed E. Madjet and R. J. Dwayne Miller},
journal= {arXiv preprint arXiv:2004.04970},
year = {2020}
}