电子-声子耦合在激子绝缘体候选材料 Ta2NiSe5 中的作用

电子-空穴束缚对（即激子）是半导体中常见的激发态。当电子-空穴库仑吸引能超过带隙时，它们可自发形成并“凝聚”为一种全新的绝缘基态——即所谓的激子绝缘体。在存在电子-声子耦合的情况下，周期性晶格畸变常与此激子凝聚同时发生。然而，类似的structural转变也可由电子-声子耦合自身引发，因此基于还原论推理（例如何种不稳定性是相变的“驱动力”）难以清晰辨识体激子绝缘体。利用高分辨同步辐射 X 射线衍射与角分辨光电子能谱技术，我们在一个主要的激子绝缘体候选材料 Ta2NiSe5 中辨识出关键的电子-声子耦合效应。这些效应包括正常态中广泛存在的单向晶格涨落与电子赝能隙，以及电荷掺杂对称性破缺态中的负电子压缩率。结合第一性原理与模型计算，我们确定了能够捕捉实验观测的最小晶格模型及相应相互作用参数。更重要的是，我们展示了如何在晶格模型层面上分离库仑与电子-声子耦合效应，并提出了一种超越还原论方法、用于研究具有交织序关联系统的通用框架。