求解 Kohn-Sham 密度泛函理论的极点展开与选择求逆方法中化学势的鲁棒确定
计算物理
2017-10-25 v1
摘要
Fermi 算符展开 (FOE) 方法是求解 Kohn-Sham 密度泛函理论 (KSDFT) 的对角化类方法的强力替代方案。其中一个例子是极点展开与选择求逆 (PEXSI) 方法，该方法通过有理矩阵函数逼近 Fermi 算符，将求解 KSDFT 的计算复杂度降至最高二次标度。与对角化类方法不同，化学势通常无法直接从单步 Fermi 算符求值的结果中读出。因此，需要顺序执行多次求值来计算化学势，以确保在给定容差内具有正确的电子数。这阻碍了 FOE 方法在实际应用中的性能。在本文中，我们开发了一种在 PEXSI 方法背景下确定化学势的高效且鲁棒的策略。新方法的主要思想不是在每次自洽场 (SCF) 迭代中寻找精确的化学势，而是动态且严格地更新真实化学势的上下界，使得化学势随 SCF 迭代达到收敛。我们的方法不是顺序多次求值 Fermi 算符，而是采用一种并行求值 Fermi 算符的两层策略。在完全并行化的机制下，即使初始猜测远离收敛解，每次 SCF 迭代的实际运行时间始终接近于单次求值 Fermi 算符的时间。我们利用具有金属和绝缘特性的示例以及从头算分子动力学的结果，证明了新方法的有效性。
引用
@article{arxiv.1708.04323,
title = {Robust Determination of the Chemical Potential in the Pole Expansion and Selected Inversion Method for Solving Kohn-Sham density functional theory},
author = {Weile Jia and Lin Lin},
journal= {arXiv preprint arXiv:1708.04323},
year = {2017}
}
备注
Submitted to Journal of Chemical Physics