结构玻璃刚性的复制理论

我们提出了一种第一性原理方案，利用克隆液体理论（结合了复制理论与液体理论）计算结构玻璃在有限温度下的刚性，即剪切模量。借助复制方法，该方法能够将液体中的热涨落分解为态内涨落和态间涨落，我们提取了过冷液体和玻璃相中亚稳态非晶固体状态的刚性。该结果无需复制方法也能直观理解。作为测试案例，我们将该方案应用于软球二元混合物的过冷和玻璃态。结果与先前分子动力学模拟得到的剪切模量吻合良好。亚稳态的刚性相对于瞬时刚性（即Born项）显著降低，这是由于在低至T=0的所有温度下，粒子在笼子内的位移引起的非仿射响应所致。在Kauzmann温度T_K以下，刚性几乎与温度无关。在过冷液体状态的较高温度下，刚性的非仿射修正变得更强，表明亚稳态固体熔化。静态响应的态间部分暗示了在介观尺度上具有静态屈服类比的抖动、间歇性应力-应变曲线。