质体蓝素的氧化还原熵：建立介观极性溶剂化的微观图像

我们报告了分析形式体系和分子动力学（MD）模拟在计算水溶液中质体蓝素金属蛋白氧化还原熵方面的应用。我们的分析目标是建立描述介观尺度极性溶剂化所需理论的关键组分。分析技术包括基于溶剂偶极取向和密度结构因子的微观形式体系以及连续介质介电理论。微观理论采用蛋白质的原子结构，结合力场原子电荷和从均匀溶剂单独MD模拟获得的结构因子。MD模拟提供了280–310 K温度范围内的线性响应溶剂化自由能和电子转移重组织能。我们发现连续介质模型普遍低估溶剂化熵，微观计算与MD模拟之间获得了更有利的一致性。模拟分析还表明，将标准形式体系扩展到蛋白质溶剂化的困难与蛋白质-水界面处溶剂化壳层的不均匀结构有关，该结构结合了离子化残基周围高度结构化水岛以及疏水斑块的部分去润湿。静电蛋白质水合定量理论需要纳入蛋白质-水界面处水的实际密度分布。