通过四分量相关电子结构计算重新评估 TlCl 在激光冷却实验中的潜力
化学物理
2023-09-18 v1
摘要
TlCl 分子此前已被理论研究和提出作为激光冷却搜寻的有希望的候选者 [X. Yuan 等, J. Chem. Phys., 149, 094306, 2018]。从这些结果来看，将在 a\sup{3}{\Pi}\sup{+}\sub{0} 与 X\sup{1}{\Sigma}\sup{+}\sub{0} 态之间跃迁进行的冷却过程，其潜在瓶颈是激发态 a\sup{3}{\Pi}\sup{+}\sub{0} 的长寿命（6.04 {\mu}s），这将妨碍实验上控制减速区域。在此，我们通过采用四分量多参考组态相互作用（MRCI）计算重新审视该系统，并研究此类方法对 TlCl 以及 TlF 的 a\sup{3}{\Pi}\sup{+}\sub{0} 与 a\sup{3}{\Pi}\sub{1} 激发态之间计算跃迁矩的影响，后者作为理论与实验之间的基准。在可能的情况下，MRCI 结果已通过四分量运动方程耦合簇（EOM-CC）和极化传播子（PP）计算进行交叉验证，并与之相符。我们发现 TlF 的结果非常接近实验值，而对于 TlCl，a3{\Pi}+0 态的寿命现估计为 175 ns，远短于先前计算所指示的值，从而产生不同的、更有利的冷却动力学。通过数值求解速率方程，我们提供证据表明 TlCl 可能具有与 TlF 相似的冷却性质。我们的研究还指出了在光学循环中增强受激辐射以提高冷却效率的潜在益处。
引用
@article{arxiv.2203.12493,
title = {Reassessing the potential of TlCl for laser cooling experiments via four-component correlated electronic structure calculations},
author = {Xiang Yuan and André Severo Pereira Gomes},
journal= {arXiv preprint arXiv:2203.12493},
year = {2023}
}