理清铁电体 PbTiO$_3$ 中理论与实验居里温度的差异
材料科学
2026-01-21 v1 计算物理
摘要
从第一性原理准确预测铁电体的居里温度()仍是一项重大挑战，因为理论估计值通常显著低于实验值。在本工作中，我们通过进行广泛的恒压从头算分子动力学(AIMD)模拟，并将其与使用源自第一性原理数据的机器学习力场(MLFFs)的经典分子动力学(MD)进行基准对比，研究了原型铁电体 PbTiO 中这些差异的来源。我们的结果表明， 的低估主要源于交换关联泛函的局限性，而非 MLFF 拟合的不准确。我们揭示了有限尺寸效应与原子间相互作用范围之间的关键相互作用：尽管短程 MLFF 似乎与实验 更为吻合，但这种改善源于误差的偶然抵消。引入显式长程相互作用可提高较大超胞的准确性，但最终会导致预测的 值更低。这些发现表明，准确的有限温度预测不仅需要高质量的训练数据和足够大的模拟原胞，还需要对长程相互作用进行显式处理以及改进的交换关联泛函。
引用
@article{arxiv.2601.13125,
title = {Disentangling the Discrepancy Between Theoretical and Experimental Curie Temperatures in Ferroelectric PbTiO$_3$},
author = {Denan Li and Chris Ahart and Shi Liu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2601.13125},
year = {2026}
}
备注
22 pages, 6 figures