集体光-物质强耦合下激基复合物行为的现实从头算预测

实验表明光-物质强耦合会影响化学性质，但其潜在机制仍不清楚。我们提出了一种适用于集体强耦合区域的从头算量子电动力学耦合簇方法。该模型能准确描述分子子系统内的电子及电子-光子关联，而对集体极化激元激发的简化描述则允许实现真实的微观光-物质耦合。我们通过研究氩二聚体的势能面来阐释该模型。这为激基复合物提供了一个原型，我们分析了其基态和激发态的振动能级。在集体区域（小光-物质耦合、大分子数）下，基态势能面和激发态的第一振动能级没有显著变化。然而，集体强耦合在激基复合物的振动图景中产生了一个突变，导致更高能级的行为类似于基态振动。因此，超过一个临界集体耦合强度后，激基复合物的形成被抑制。