超强耦合能否改变基态化学反应？
化学物理
2018-04-12 v2 介观与纳米尺度物理
材料科学
摘要
有机微纳结构制备的最新进展，使得利用分子材料达到强集体光-物质耦合区间成为可能。该方向的先驱性工作已展示了此区间对分子系统激发态反应性的影响，同时提出了一个开放性问题：是否可能在电子基态能量图景中引入任何改变，从而影响化学热力学和/或动力学。在这项工作中，我们使用一个多分子与表面等离激元场耦合的模型系统，以深入了解支配基态势能面 (PES) 改变的关键参数。我们的发现证实，每个分子的能量变化由本质上是局域的单分子-光耦合决定，这与电子激发态的能量修正具有集体性质形成对比。尽管如此，我们揭示了一些有趣的量子相干效应，这些效应与协同反应路径相关，即两个或多个分子同时发生反应，这在低势垒反应中可能具有相关性。最后，我们还探讨了对非绝热动力学的修正，并得出结论：对于此特定模型，大量暗态的存在导致的改变可以忽略不计。我们的研究揭示了新兴的极化激元化学领域的新的可能性以及局限性。
引用
@article{arxiv.1705.10655,
title = {Can ultrastrong coupling change ground state chemical reactions?},
author = {Luis A. Martínez-Martínez and Raphael F. Ribeiro and Jorge Campos-González-Angulo and Joel Yuen-Zhou},
journal= {arXiv preprint arXiv:1705.10655},
year = {2018}
}