多光子弛豫的反应速率评估

对反应速率形式化是否同样适用于描述与声子吸收和发射相关的非弹性隧穿声子过程进行了考察。我们提出，巴尔登-克里斯托夫的量子力学方法可以形式上扩展到描述非弹性隧穿。也就是说，我们表明通过吸收 p 个声子产生的非弹性隧穿可被视为零点反应热 H = -phv 的外因性反应；而通过发射 p 个声子产生的非弹性隧穿则等同于零点反应热 H = +phv 的内因性反应。分析表明，隧穿概率展开为弗兰克-康茨因子，揭示了反应速率与多光子弛豫速率之间的相互联系。我们的提议良好地近似地确认了传统的多光子特征，即在低温下，1-光子过程的弛豫速率随温度 T 线性增长。综合反应速率理论与特定实验系统的数值计算结果比较得很好。