React-OT：用于生成化学反应过渡态的最优输运方法
化学物理
2024-10-17 v2 机器学习
摘要
过渡态（Transition State, TS）是理解反应机制和设计催化剂的关键，但难以在实验中捕获。已developed许多优化算法来计算寻找TS。然而，这些算法通常基于量子化学方法（通常为密度泛函理论）驱动，计算成本高，使得在构建大型反应网络进行反应探索时面临挑战。本文开发了React-OT，一种从反应物和产物生成唯一TS结构的最优输运方法。React-OT生成的TS结构具有中位数结构均方根偏差（RMSD）为0.053{\AA}，中位数垫高度误差为1.06 kcal/mol，仅需0.4秒即可完成。通过在使用较低水平理论（GFN2-xTB）获得的大型反应数据集上进行预训练，RMSD和垫高度误差可分别约提高25%。我们设想，React-OT在准确率和快速推断方面的卓越表现，将在与当前高通量TS搜索工作流程集成时，高度有用。这一集成将促进对机制未知的化学反应的探索。
引用
@article{arxiv.2404.13430,
title = {React-OT: Optimal Transport for Generating Transition State in Chemical Reactions},
author = {Chenru Duan and Guan-Horng Liu and Yuanqi Du and Tianrong Chen and Qiyuan Zhao and Haojun Jia and Carla P. Gomes and Evangelos A. Theodorou and Heather J. Kulik},
journal= {arXiv preprint arXiv:2404.13430},
year = {2024}
}