化学动力学的高效探索

估计反应速率和化学稳定性是基本任务，但尽管建模和超大规模计算取得了进展，高效的大规模模拟方法仍未实现。直接仿真受限于短时间尺度；机器学习势能需要大量数据集，且在反应速率中至关重要的过渡态区域处理不佳。受电子结构计算成本限制，反应网络的高精度探索受阻，哪怕像谐波过渡态理论这样的简化方法也需要昂贵的鞍点搜索。基于代理模型的加速方法虽有前景，但受制于开销和数值不稳定。本论文提出一种整体解决方案，在Optimal Transport Gaussian Process（OT-GP）框架中协同设计物理表征、统计模型和系统架构。利用物理感知的最优传输度量，OT-GP创建潜能能势的紧凑、化学相关的代理模型，基于统计稳健的抽样。除EON软件的长时间尺度仿真重写外，我们引入强化学习方法，用于最小值模式跟随（当最终状态未知时）和受牵引弹簧方法（当指定端点时）。这些进展共同构成一种以表征为先、模块化的化学动力学仿真方法。大规模基准测试和贝叶斯层次验证展示了最先进的性能和实际的化学动力学探索，将长期的理论承诺转化为可工作的发现引擎。