拉曼光谱揭示固体电解质中聚阴离子的重新取向动力学
材料科学
2025-11-04 v1
摘要
阳离子扩散与聚阴离子旋转动力学之间的相互作用已引起广泛关注，然而表征聚阴离子的旋转动力学仍然具有挑战性。以往的研究主要依赖核磁共振和准弹性中子散射等复杂技术。在本工作中，我们利用从头算分子动力学模拟和变温拉曼光谱研究了Na3ONO2和NaNO2中NO2-聚阴离子的重新取向动力学。我们的发现揭示了不同的重新取向行为，并在基于聚阴离子的固体电解质中建立了分子重新取向与拉曼光谱特征之间的明确关联。AIMD模拟表明，NO2-在Na3ONO2中易于旋转，而在NaNO2中其旋转动力学受到阻碍。拉曼光谱证实了这些结果，聚阴离子内部振动模式随温度发生位移。在Na3ONO2中，这些模式的半峰全宽随温度升高而增加，而NaNO2则表现出恒定的半峰全宽，直到在有序-无序相变处出现显著跳跃。这些见解增进了我们对聚阴离子重新取向的理解，并为表征其他固体电解质中的类似动力学提供了一个框架。
引用
@article{arxiv.2511.01389,
title = {Raman Spectroscopy Insights into the Reorientational Dynamics of Polyanions in Solid Electrolytes},
author = {Jianghai Chen and Yu Yang and Ya Tang and Hong Zhu and Wenqian Chen},
journal= {arXiv preprint arXiv:2511.01389},
year = {2025}
}