基于量子蒙特卡洛与路径积分分子动力学的超导硫氢化物量子对称化转变
强关联电子
2023-12-27 v2
摘要
我们研究最初与高压硫氢化物中测得的最高超导临界温度 相关的结构相变。其压力依赖的定量描述迄今为止对任何第一性原理理论都难以捉摸，引发了对导致 极大值的实际机制的质疑。在此，我们通过将电子的密度泛函理论与量子蒙特卡洛模拟和量子核的路径积分分子动力学相结合，估算了 Imm 结构中氢键对称化的临界压力。我们发现 极大值对应于局部偶极矩在氢位上动态形成的压力区间，这些偶极矩是较低压力下发生的铁电 Imm-R3m 转变的前驱体。作为比较，我们还应用了自洽谐波近似，其铁电临界压力介于路径积分分子动力学估算的铁电转变与局部偶极形成之间。核量子效应在将 200K 下的经典铁电转变压力显著降低（ 50 GPa）以及氢到氘替代时局部偶极形成压力的大同位素偏移（ 25 GPa）中起主要作用，这与 极大值位置相应的变化一致。
引用
@article{arxiv.2307.15684,
title = {Quantum symmetrization transition in superconducting sulfur hydride from quantum Monte Carlo and path integral molecular dynamics},
author = {Romain Taureau and Marco Cherubini and Tommaso Morresi and Michele Casula},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.15684},
year = {2023}
}