量子力学与机器学习协同：图注意力神经网络预测化学反应性
计算物理
2021-03-29 v1 机器学习
摘要
有机化学中缺乏针对官能团的可扩展反应性定量度量。实验测定反应性成本高且耗时，无法扩展到天文数字般的化学空间规模。在以往的量子化学研究中，我们引入了甲基阳离子亲和能（MCA*）与甲基阴离子亲和能（MAA*），采用溶剂化模型，作为最广泛范围内有机官能团反应性的定量度量。尽管 MCA* 与 MAA* 提供了反应参数的良好估计，但通过密度泛函理论（DFT）模拟计算它们十分耗时。为规避此问题，我们首先使用 DFT 计算超过 2400 个有机分子的 MCA* 与 MAA*，从而建立大型化学反应性评分数据集。随后我们设计深度学习方法预测分子结构的反应性，并使用该精选数据集结合分子结构的不同表示进行训练。利用十折交叉验证，我们表明应用于信息丰富输入指纹的图注意力神经网络可产生最准确的反应性估计，在预测 MCA* ± 3.0 或 MAA* ± 3.0 上实现超过 91% 的测试准确率，跨度超过 50 个数量级。最后，我们展示了这些反应性评分在两项任务中的应用：（1）化学反应预测；（2）反应机理的组合生成。MCA* 与 MAA* 评分的精选数据集可通过 ChemDB 化学信息学网络门户 www.cdb.ics.uci.edu 获取。
引用
@article{arxiv.2103.14536,
title = {Quantum Mechanics and Machine Learning Synergies: Graph Attention Neural Networks to Predict Chemical Reactivity},
author = {Mohammadamin Tavakoli and Aaron Mood and David Van Vranken and Pierre Baldi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2103.14536},
year = {2021}
}