基于边缘化图核主动学习的高效化学空间探索：以分子模拟预测烷烃热力学性质为例

我们引入一种基于高斯过程回归与边缘化图核（GPR-MGK）的探索性主动学习（AL）算法，以最小代价探索化学空间。利用高通量分子动力学模拟生成数据，并以图神经网络（GNN）进行预测，我们构建了用于热力学性质预测的主动学习分子模拟框架。具体而言，针对由4至19个碳原子组成的251,728个烷烃分子及其液体物理性质：密度、热容和汽化焓，我们使用AL算法筛选最具信息量的分子来代表化学空间。计算与实验测试集的验证表明，仅用313个（总数的0.124%）分子便足以训练出准确的GNN模型，计算测试集的$\rm R^2 > 0.99$，实验测试集的$\rm R^2 > 0.94$。我们强调所提AL算法的两点优势：与高通量数据生成兼容，以及可靠的的不确定性量化。