催化金属表面的量子多体模拟
化学物理
2026-04-10 v3 材料科学
计算物理
摘要
金属表面的量子模拟对催化创新至关重要。然而，现有方法面临成本与精度之间的困境：密度泛函理论（DFT）高效但在精度上具有系统依赖性，而波函数基方法精确但代价高昂。本文引入FEMION（Fragment Embedding for Metals and Insulators with Onsite and Nonlocal correlation），即一种系统可改进的量子嵌入框架，通过捕获金属中部分填充的电子态来解决这一挑战。FEMION将局部催化位点的辅助场量子蒙特卡罗与非局部屏蔽的全局随机相位近似相结合，实现了跨越多样化催化系统的可扩展方法。通过FEMION，我们解决了两个长期存在的挑战：确定CO吸附的首选位置以及量化Cu(111)上H2脱附势垒。此外，我们的计算表明，最近发现的10电子计数规则也适用于3d金属表面上的单原子催化过程，解决了基于密度泛函理论计算所引发的争议。我们因此开辟了一条预测性的、从原理出发的建模复杂催化系统之路。
引用
@article{arxiv.2508.13036,
title = {Quantum Many-Body Simulations of Catalytic Metal Surfaces},
author = {Changsu Cao and Hung Q. Pham and Zhen Guo and Yutan Zhang and Zigeng Huang and Xuelan Wen and Ji Chen and Dingshun Lv},
journal= {arXiv preprint arXiv:2508.13036},
year = {2026}
}
备注
12 pages, 5 figures