面向光电化学能源存储的层控二维半导体：量子电容与能垒嵌套

二维过渡金属化硫化物，如硒化钼（MoSe$_2$），因其层数依赖的带隙，在光电子学和能源存储方面显示出巨大的潜力。然而，以高质量、可控的方式大规模制备二维 MoSe$_2$ 仍具有挑战性。传统方法，如水热法和液相剥离，缺乏纳米尺度上的精度和理解，限制了其进一步应用。大气压化学气相沉积（APCVD）为生长高质量、大面积、可控层数的二维 MoSe$_2$ 提供了可扩展的解决方案。尽管如此，APCVD 生长的二维 MoSe$_2$ 在光电化学性能（尤其是能源存储）方面的研究仍寡言少有。本研究通过考察 MoSe$_2$ 的层数依赖量子电容和光致储能特性来弥补这一不足。我们在 0.5M H$_2$SO$_4$ 中的三电极设置下观察到，在暗光和照明条件下，MoSe$_2$ 的面积电容随层数呈现依赖性增加。六层 MoSe$_2$ 薄膜在暗光下的电容达到 $96 \mu\mathrm{F/cm^2}$，在照明下的电容达到 $115 \mu\mathrm{F/cm^2}$（电流密度为 $5 \mu\mathrm{A/cm^2}$）。密度泛函理论（DFT）和多体扰动理论计算表明，范希华奇点和能垒嵌套显著增强了光学吸收和量子电容。这些结果凸显了 APCVD 生长的二维 MoSe$_2$ 作为光响应型高性能能源存储电极的潜力，为创新能源存储系统铺平了道路。