预测DNA凝胶界面能及形貌

通过液液相分离形成的生物大分子凝胶的物理与形貌，支撑着多样化的生物过程， 以核仁嵌套组织结构为例，促进了核糖体生物合成。本文发展了一种理论和计算框架，以理解和预测DNA-纳米星解离溶液中的多相形貌。由于形貌由共存相之间的界面能决定，我们将Flory-Huggins理论与粗粒度分子动力学模拟结合，探讨这些能如何取决于DNA纳米星的关键微观特征，包括尺寸、价值、弯曲刚性、Debye电荷屏蔽长度、结合强度以及黏性端分布。DNA纳米星的相行为由广义晶格模型定量捕获，其中黏性端结合能与构域熵的相互作用决定有效相互作用。聚焦于由两个稠密相组成的凝胶，我们发现，由于稠密相与稀疏相之间的界面能 $\gamma_{i\in\{1,2\}}$ 通常相当， Janus样形貌普遍存在。相比之下，嵌套形貌较为罕见，因为它们需要 $\gamma_i$ 具有很大的不对称性，而这只会发生在纳米星显著不同（如价值或尺寸差异）时。此外，两个稠密相之间的界面能 $\gamma_{12}$ 可通过调整黏性端分布实现离散调制，或通过调节交联剂比例实现连续调制；前者甚至可能消除嵌套配置。这些发现为从微观分子参数直接构建复杂凝胶结构提供了物理设计原则。