预测具有相较于单层 ZrS2 增强的 n 型热电性能的 Janus 单层 ZrSSe

类似于在光电、压电和热电领域有广泛应用的过渡金属二硫属化物(TMD)单层,Janus 单层 MoSSe 已通过将 MoSe2 中的顶层 Se 原子层替换为 S 原子而成功合成。本工作中,通过第一性原理计算提出了 Janus 单层 ZrSSe。对于电子部分,采用广义梯度近似(GGA)加自旋轨道耦合(SOC)作为交换关联势,而晶格部分采用 GGA。计算结果表明,ZrSSe 单层在动力学和力学上是稳定的,由于较小的杨氏模量而表现出力学柔性。研究发现 ZrSSe 单层为间接带隙半导体,带隙为 0.60 eV。通过半经典玻尔兹曼输运理论研究了 ZrSSe 单层的电子与声子输运。在 n 型掺杂下,ZrSSe 与 ZrS2 单层之间的 ZT_e 几乎相同,这是由于导带轮廓相似。ZrSSe 单层的 p 型 ZT_e 低于 ZrS2 单层,这是因为 ZrSSe 的自旋轨道分裂大于 ZrS2 单层。ZrSSe 单层的室温面热导为 33.6 W K^{-1},低于 ZrS2 单层的 47.8 W K^{-1}。与 ZrS2 单层相比,ZrSSe 单层较低的面热导主要源于 ZA 模较小的群速度与较短的声子寿命。综合考虑其 ZT_e 与晶格热导率,ZrSSe 单层可能具有优于 ZrS2 单层的 n 型热电性能。这些结果可激励进一步的实验工作以合成 ZrSSe 单层。