BiTeBr 单层相较于体相增强的热电性能

人们认为纳米结构化是实现优异热电性能的有效途径。在本工作中，通过结合第一性原理计算和半经典 Boltzmann 输运理论，我们研究了体相和单层 BiTeBr 的热电性能，包括电子和声子输运。电子部分采用广义梯度近似（GGA）加自旋轨道耦合（SOC），声子部分采用 GGA。研究发现，由于 SOC 对能带结构产生了明显影响，它对电子输运系数具有重要作用。在 p 型掺杂中，单层在较宽的掺杂范围内比体相具有更大的 Seebeck 系数，这有利于获得优异的热电性能。计算得出的体相在室温下的平均晶格热导率为 1.71 $\mathrm{W m^{-1} K^{-1}}$，接近实验值 1.3 $\mathrm{W m^{-1} K^{-1}}$。计算结果表明，单层比体相具有更好的 $ZT_e$ 和更低的晶格热导率，这表明单层比体相具有更好的热电性能。单层的晶格热导率低于体相是由于声子寿命更短。通过将体相的实验电导率与计算值进行比较，确定了散射时间为 3.3 $\times$ $10^{-14}$ s。基于电子和声子输运系数，计算了体相和单层的热电优值 $ZT$。研究发现，单层比体相具有更高的峰值 $ZT$，在室温下，单层的峰值 $ZT$ 在 n 型掺杂中可高达 0.55，在 p 型掺杂中可高达 0.75。这些结果意味着单层 BiTeBr 可能是一种潜在的二维（2D）热电材料，这可以激发进一步的实验工作来合成单层 BiTeBr。