基于第一性原理计算的半赫斯勒 $\mathrm{ZrNiPb}$ 的热电性质

我们利用广义梯度近似（GGA）和 GGA 加自旋轨道耦合（GGA+SOC）研究了近期合成的半赫斯勒 $\mathrm{ZrNiPb}$ 的电子结构与热电性质。计算结果表明 $\mathrm{ZrNiPb}$ 是一种间接带隙半导体。在恒定散射时间近似下，通过求解玻尔兹曼输运方程得到半经典输运系数。发现 SOC 对 p 型掺杂功率因子的影响比对 n 型掺杂更明显，导致 p 型掺杂中的有害效应。这可以通过考虑 SOC 对费米能级附近价带和导带的影响来解释。计算了晶格热导率随温度的变化，相应的晶格热导率在室温下为 14.5 $\mathrm{W m^{-1} K^{-1}}$。通过将实验输运系数与计算值比较，得到散射时间为 0.333 $\times$ $10^{-14}$ s。最后，可获得热电优值 $ZT$，通过选择适当的掺杂水平，$ZT$ 值在高温下可高达 0.30。通过点缺陷和晶界降低晶格热导率是可能的，并使半赫斯勒 $\mathrm{ZrNiPb}$ 成为高效热电的潜在候选材料。