超低晶格热导率导致 Janus 族 VIA 二元单层中高性能热电性

本文通过第一性原理计算系统研究了三种新型 Janus STe$_{2}$、SeTe$_{2}$ 和 Se$_{2}$Te 单层的电输运、热输运和热电性质，并与文献中采用不同方法可得的结果进行比较。研究发现 Seebeck 系数与电导率对温度有相反的依赖关系，我们详细阐释了该现象。热电功率因子（PF）随温度下降源于电导率的降低。为获得准确且收敛的晶格热导率，计算了均方根（RMS）以得到三阶力计算的合理截断半径。Janus STe$_{2}$、SeTe$_{2}$ 和 Se$_{2}$Te 单层在 300 K 下呈现 0.2、0.133 和 4.81$\times10^{-4}$ W/mK 的超低晶格热导率，这源于声学模与低频光学支的强耦合效应、低声子群速度、小声子寿命和大非谐性。因此，STe$_{2}$、SeTe$_{2}$ 和 Se$_{2}$Te 在 n 型（p 型）载流子掺杂下获得了 2.11（2.09）、3.28（4.24）和 3.40（6.51）的超高 $\textit{ZT}$ 值，表明它们是很有前景的热电材料。