超离子导体 Li2SnX3 (X=S,Se) 非凡热电效率的第一性原理预测

热电材料在温度梯度下产生电势，反之亦然，因此可用于将废热收集为电能以及热管理应用。然而，寻找具有高优值 zT$\geq$1 的高效热电材料非常具有挑战性，因为高功率因子与低导热率的结合在材料中十分罕见。在此，我们使用第一性原理方法分析 Li$_2$Sn$X_3$ ($X$=S,Se) 的热电性质，这是一类近期合成的具有高热稳定性的锂快离子导体。在 p 型 Li$_2$Sn$X_3$ 中，我们估算出高度平坦的电子价带，其在 700K 时产生超过 400 ${\mu}$VK$^{-1}$ 的高塞贝克系数。在 n 型 Li$_2$Sn$X_3$ 中，电子导带略有色散，但伴随的弱电子-声学声子散射诱导出高电导率。高塞贝克系数与电导率的组合产生了高功率因子，在 300 K 时 p 型 Li$_2$SnS$_3$ 中达到最大值 4 mWm$^{-1}$K$^{-2}$，n 型 Li$_2$SnSe$_3$ 中达到 8 mWm$^{-1}$K$^{-2}$。同样，与常规热电材料相比，Li$_2$Sn$X_3$ 中的导热率较低，室温下为 2-5 Wm$^{-1}$K$^{-1}$。因此，我们估算在 700 K 时 p 型 Li$_2$SnS$_3$ 的最大 zT = 1.05，而在相同温度（300 K）下 n 型 Li$_2$SnSe$_3$ 中达到非凡的 3.07（1.5）。我们在 Li$_2$Sn$X_3$ 中发现巨大 zT，表明通常用作固态电池电解质的锂快离子导体作为热电材料具有非凡前景。