低密度与高密度非晶冰之间表观一级相变的势能景观
统计力学
2016-12-13 v1
摘要
势能景观 (potential energy landscape, PEL) 形式化是统计力学中描述过冷液体和玻璃的一种有价值的方法。在此,我们使用 PEL 形式化和计算机模拟来研究不同温度下低密度非晶冰 (low-density amorphous ice, LDA) 与高密度非晶冰 (high-density amorphous ice, HDA) 之间的压力诱导转变。我们采用 ST2 水模型,对于该模型,LDA-HDA 转变非常尖锐,与实验中观察到的情况相似,并令人联想到一级相变。我们的结果与以下观点一致:LDA 和 HDA 构型与 PEL 中被势能垒分隔的两个不同区域(巨盆地)相关联。在较高温度下,我们发现低密度液体 (low-density liquid, LDL) 构型位于与 LDA 相同的巨盆地中,而高密度液体 (high-density liquid, HDL) 构型位于与 HDA 相同的巨盆地中。我们表明,压力诱导的 LDL-HDL 和 LDA-HDA 转变沿着相互连接这两个巨盆地的路径发生,但液体所遵循的路径不同于非晶固体所遵循的路径。在更高压力下,我们还研究了液体到冰-VII 的一级相变,并发现该转变过程中 PEL 性质的行为在定性上与 LDA-HDA 转变期间发现的变化相似。这种相似性支持了 LDA-HDA 转变是平衡态之间类一级相变的解释。
引用
@article{arxiv.1610.00530,
title = {Potential Energy Landscape of the Apparent First-Order Phase Transition between Low-Density and High-Density Amorphous Ice},
author = {Nicolas Giovambattista and Francesco Sciortino and Francis W. Starr and Peter H. Poole},
journal= {arXiv preprint arXiv:1610.00530},
year = {2016}
}
备注
29 pages, 8 figures