水从低密度到高密度非晶相转变的微观路径
化学物理
2024-02-27 v1 材料科学
统计力学
摘要
理解两个平衡凝聚相（如液体和固体）之间相变的微观路径已受到广泛关注。然而，非平衡、非扩散的非晶（玻璃态）相之间的微观路径仍知之甚少。在本工作中，我们采用计算机模拟、持久同调（一种源于拓扑数据分析的工具）和机器学习，来探究 TIP4P/2005 和 ST2 水模型中低密度非晶冰（LDA）和高密度非晶冰（HDA）相之间压力诱导的非平衡转变的微观路径。利用持久同调和机器学习，我们引入了一种新的序参量，能够明确识别类 LDA 和类 HDA 的局部环境。在压缩 LDA 相的过程中，系统通过一个预有序的中间相，在序参量空间中连续且集体地发生转变。局部序参量 susceptibility 在转变压力（）附近显示出最大值，表明在 附近结构异质性最大。在转变压力附近，类 HDA 团簇在 LDA 相内部呈现结构上的分支状和空间上的离域化。我们进一步研究了通过不同协议形成的 LDA 和 HDA 冰的（几何）结构和拓扑，并研究了序参量空间中相变微观路径对制备初始 LDA 相所遵循协议的依赖性。最后，此处采用的研究转变微观路径的方法不限于所考虑的系统，为探测平衡和非平衡条件下任意两个凝聚相之间的相变路径提供了一种稳健的方法。
引用
@article{arxiv.2402.16761,
title = {Microscopic pathways of transition from low-density to high-density amorphous phase of water},
author = {Gadha Ramesh and Ved Mahajan and Debasish Koner and Rakesh S. Singh},
journal= {arXiv preprint arXiv:2402.16761},
year = {2024}
}