adiabatic TDDFT 中脉冲后偶极不稳定性：事实还是假象？
化学物理
2026-05-12 v1
摘要
最近的实时 TDDFT 计算报告称，在施加极紫外（XUV）脉冲后，分子偶极振荡出现延迟性增长。我们通过数值与解析论证表明，这种不稳定性源于计算方法引入的错误非线性：在时依赖密度泛函理论（TDDFT）的 Kohn-Sham 方程中使用绝热交换关联函数进行传播，倾向于放大系统中最初的微小纯正弦振荡。另一方面，若采用绝热近似于最近提出的响应重构形式的 RR-TDDFT 中，未见此类不稳定现象。吸收边界条件在本论证中发挥关键作用。我们以 N₂ 分子受 XUV 脉冲为例，分别使用多种绝热函数，明确展示了这一结论。
引用
@article{arxiv.2605.08691,
title = {Post-pulse dipole instability in adiabatic TDDFT: fact or artifact?},
author = {Davood B. Dar and Dhyey Ray and Neepa T. Maitra},
journal= {arXiv preprint arXiv:2605.08691},
year = {2026}
}
备注
12 page and 8 figures