基于机器学习分子动力学模拟有限温度拉曼光谱的极化率模型
介观与纳米尺度物理
2023-10-23 v1 计算物理
摘要
拉曼光谱是一种强大且无损的方法，被广泛用于研究固体或分子的振动性质。有限温度拉曼光谱的模拟依赖于沿分子动力学轨迹获取极化率，若从第一性原理计算则计算量极高。机器学习力场（MLFF）正被广泛用于加速分子动力学模拟，但极化率的机器学习模型仍很少见。本工作中，我们提出并比较了三种结合 MLFF 分子动力学轨迹获取拉曼光谱的极化率模型：（i）基于投影到原胞本征模的模型，（ii）键极化率模型，以及（iii）利用原子位置平滑重叠的对称适配高斯过程回归（SA-GPR）。我们特别研究了这些模型在不同体系中的精度以及所需训练数据量。模型首先应用于砷化硼，研究其一阶和二阶拉曼光谱以及硼同位素效应。通过 MoS 我们研究模型对高度各向异性体系及模拟共振拉曼光谱的适用性。最后，研究无机卤化物钙钛矿 CsPbBr 和 CsSnBr，特别关注跨相变模拟光谱及中心峰的演化。所有模型均可高效预测极化率并适用于大体系与长模拟时间，且尽管三种模型在 BAs 和 MoS 上表现相似，但只有 SA-GPR 具备足够灵活性以准确描述如钙钛矿般的复杂非谐材料。
引用
@article{arxiv.2310.13310,
title = {Polarizability Models for Simulations of Finite Temperature Raman Spectra from Machine Learning Molecular Dynamics},
author = {Ethan Berger and Hannu-Pekka Komsa},
journal= {arXiv preprint arXiv:2310.13310},
year = {2023}
}