基于机器学习极化率模型模拟烷烃拉曼光谱的研究
化学物理
2023-02-01 v1 统计力学
摘要
极化率与分子体系的许多基本特性密切相关，并在模拟拉曼光谱中起着不可或缺的作用。然而，大体系极化率的计算仍受量子力学(QM)方法处理能力所限。本工作评估并比较了键极化率模型(BPM)与一种基于机器学习的原子极化率模型(AlphaML)在预测烷烃极化率方面的精度，并进一步考察了二者模拟拉曼光谱的能力。我们发现，AlphaML在学习训练数据集中的极化率以及预测与训练结构构型不同的分子的极化率方面，较BPM具有明显优势。此外，由于包括键各向异性估计的不确定性大、模型构建中忽略非对角参数等诸多因素，BPM在预测极化率各向异性方面存在固有缺陷。因此，在模拟各向异性拉曼散射时，BPM比AlphaML具有更大的误差。最后，我们证明BPM和AlphaML在迁移到大于训练数据集所用烷烃时均存在问题，但AlphaML的问题可通过探索更合适的训练结构来规避。
引用
@article{arxiv.2301.13490,
title = {A study of simulating Raman spectra for alkanes with a machine learning-based polarizability model},
author = {Mandi Fang and Shi Tang and Zheyong Fan and Yao Shi and Nan Xu and Yi He},
journal= {arXiv preprint arXiv:2301.13490},
year = {2023}
}
备注
37 pages, 10 figures