基于介电依赖全局杂化密度泛函紧束缚方法的声子诱导带隙重整化
计算物理
2024-03-22 v1
摘要
固体的精确电子能带结构对于广泛的应用不可或缺，并应能对有限温度下声子诱导的带隙重整化提供可靠的预测。我们采用先前在近似密度泛函方法DFTB中引入的通用杂化泛函形式，首次展示了由介电依赖全局杂化泛函获得的温度依赖带隙的准确性。这项工作针对典型的IV族半导体金刚石和硅。遵循Zacharias等人[Phys. Rev. Lett. 115, 177401 (2015)]的方法，我们通过随机蒙特卡洛积分以及由其导出的确定性一步法[Phys. Rev. B 94, 075125 (2016)]对核波函数进行采样。DFTB的计算效率使我们能够进一步将这些充分考虑核量子效应的方法与经典的玻恩-奥本海默分子动力学（BOMD）模拟进行比较。虽然Zacharias等人的量子力学处理给出的带隙与实验吻合良好，但基于BOMD快照的计算未能充分描述低温下的重整化效应。我们通过将随机方法适配于由经典能量均分定理产生的简正振幅，证明了正确纳入核量子效应的重要性。如此获得的低温结果与BOMD预测非常相似，而非谐效应在超过时变得重要。由半局域DFT参数化的DFTB与全局杂化DFTB之间的比较表明，Fock型交换系统地产生了略微更强的电子-声子相互作用，从而导致更强的带隙重整化和零点修正。
引用
@article{arxiv.2403.14210,
title = {Phonon-induced band gap renormalization by dielectric dependent global hybrid density functional tight-binding},
author = {Tammo van der Heide and Ben Hourahine and Bálint Aradi and Thomas Frauenheim and Thomas A. Niehaus},
journal= {arXiv preprint arXiv:2403.14210},
year = {2024}
}